«Плодовитый и популярный актёр, он начинал карьеру на сцене, а в период между 1915 и 1919 годами играл в многочисленных фильмах студии „Эссеней“». После некоторого перерыва в 1932 году Арнольд вернулся в кино, где «в 1930—40-е годы был ведущим характерным актёром на студиях „Метро-Голдвин-Майер“ (1933—1934 и 1941—1950), „Парамаунт“ (1937) и „Юнивёрсал“ (1939—1941), специализируясь на ролях коррумпированных политиков и буйных, несдержанных магнатов».

Самыми заметными фильмами с участием Арнольда стали мюзикл «Я не ангел» (1933), криминальные мелодрамы «Трое в паре» (1932) и «Стеклянный ключ» (1935), криминальная биографическая драма «Бриллиантовый Джим» (1935), драма по Ф. М. Достоевскому «Преступление и наказание» (1935), мелодрама «Приди и владей» (1936), романтические комедии «Лёгкая жизнь» (1937) и «С собой не унесёшь» (1938), политическая драма «Мистер Смит едет в Вашингтон» (1939), притча-драма «Дьявол и Дэниэл Уэбстер» (1941), политическая сатира «Знакомьтесь, Джон Доу» (1941), комедия «Ничего, кроме правды» (1941), фильмы нуар «Джонни Аполлон» (1940), «Джонни Игер» (1941) и «Глаза в ночи» (1942), романтическая комедия «Дорогая Рут» (1947) и фильм нуар «Город, который никогда не спит» (1953). В 1960 году у Арнольда появвилась звезда на Голливудской Аллее Славы.