Альгимантас Масюлис родился 10 июля 1931 года в деревне Сурдегис на территории Аникщяйского района Литвы. В 1948 году окончил студию при Паневежском драматическом театре. С 1948 по 1978 год был актёром Паневежисского драматического театра, с 1978 года — Каунасского академического драматического театра.

В кино дебютировал в 1957 году в эпизодической роли офицера в фильме «Игнотас вернулся домой». Всесоюзная и даже мировая известность пришли к актёру после выхода на экраны в 1966 году фильма Витаутаса Жалакявичуса «Никто не хотел умирать». Масюлис был выдающимся характерным актёром. Он играл ярко, раскрывая характеры персонажей, умел вложить в создаваемый образ реальный жизненный материал. В 1974 году Альгимантасу Масюлису было призвоено знание Заслуженного артиста Литовской ССР, а в 1981 году он получил звание народного артиста Литовской ССР.

Альгимантас Масюлис сыграл около 160 ролей на сцене театра и около 100 на съёмочной площадке. Последним фильмом Масюлиса стала документальная картина «Фрицы и блондинки» — лента про эволюцию кинообраза врага, в котором актёр снялся вместе с латышом Улдисом Лиелдиджем и эстонцем Тыну Аавом. Скончался 19 августа 2008 года.