В 1981 году Броснан получил роль в американском телесериале The Manions of America, благодаря которому приобрёл популярность. Броснан переезжает с семьёй в США. Его известность возросла после детективного сериала NBC «Remington Steele». В это время ему была предложена роль Джеймса Бонда после того, как от неё отказался Роджер Мур.
Пирс Броснан на Кинофестивале в Торонто, сентябрь 2005 года

В 1986 году Броснан получил предложение сыграть в фильме из «бондианы» — «Искры из глаз», однако условия контракта с NBC помешали принять это предложение. Роль досталась Тимоти Далтону.

В начале 1990-х Броснан появился в фильмах «Газонокосильщик» и «Миссис Даутфайр».

Впервые Броснан сыграл роль Джеймса Бонда в 1995 году в фильме «Золотой глаз», собравшем в прокате 348.895.621 $. Такой же успех сопутствовал другим фильмам «Завтра не умрёт никогда» (1997) и «И целого мира мало» (1999).

Броснан стал получать приглашения сняться в других лентах. В 1996 году он играл в фильмах «Пик Данте» и «У зеркала два лица» с Барброй Стрейзанд, в комедии Тима Бёртона «Марс атакует!», «Афера Томаса Крауна». В 2002 году он в четвёртый раз сыграл Джеймса Бонда в фильме «Умри, но не сейчас» с кассовыми сборами 431.971.116 $. Многие полагают, что именно так должен выглядеть Бонд нового времени, он считается лучшим в этой роли, после Шона Коннери, который также высоко отозвался о его работе.

В 2009 году Пирс Броснан получил премию «Золотая малина», за худшую мужскую роль второго плана в фильме «Мамма миа!».

На сегодняшний день имеет две номинации на получение премии «Золотой Глобус» — в 1985 году в категории лучшая мужская роль второго плана за роль в телевизионном сериале 1982 года «Нэнси Астор»; вторая номинация в 2006 года в категории лучшая мужская роль за роль в фильме «Матадор» (2005 год). Пирс Броснан получил звезду на аллее славы в Голливуде под номером 7083 за вклад в развитие киноиндустрии.

В 1980 году Пирс Броснан женился на Кассандре Харрис, усыновив двух её детей — Шарлотт Эмили Броснан (27.11.1971—28.06.2013) и Кристофера Броснана (англ.)русск. (род.11.11.1972). В 1981 году Кассандра сыграла одну из девушек Бонда в фильме «Только для твоих глаз». В этом браке родился их общий сын Шон Уильям Броснан (англ.)русск. (род.13.09.1983). Шон стал актёром. В 2012 году он сыграл одну из главных ролей в фильме «Вторжение извне». Кассандра умерла в 1991 году от рака яичников.

С 4 августа 2001 года Пирс Броснан женат на Кили Шэй Смит, с которой он встречался 7 лет до их свадьбы. У супругов есть два сына — Дилан Томас Броснан (род.13.01.1997) и Пэрис Бекетт Броснан (род.27.02.2001).

Пирс Броснан занимается живописью и продаёт свои картины на своём официальном сайте